Collins bắt đầu diễn xuất từ năm 2 tuổi trong loạt phim Growing Pains của BBC.[9] Trong những năm thiếu niên, Collins đã viết báo cho NY Confidential, tạp chí Anh Elle Girl.[10] Cô cũng viết cho Seventeen,[11] Teen Vogue[12] và Los Angeles Times.[13] Cô đã được Chanel lựa chọn để mặc một trong những áo choàng của họ tại buổi dạ hội Bal des dutubesantes năm 2007 tại Hôtel de Crillon ở Paris, sau đó được phát sóng ở season 3 của loạt phim truyền hình thực tế The Hills.[10][14] Năm 2008 cô đã được tạp chí Glamour của Tây Ban Nha bình chọn làm Người mẫu Quốc tế của năm[15] và xuất hiện trên bìa tạp chí vào tháng 8 năm 2009. Collins đã tham gia bộ phim Kids Pick the President (mùa 2008).[13][16] Cô đã nhận được giải Young Hollywood năm 2007 cho "Newest Red Carpet Correspondent."[17]

Trong năm 2009, Collins xuất hiện trong hai tập của bộ phim truyền hình tuổi teen 90210, bao gồm tập cuối của mùa đầu tiên. Collins được tạp chí Maxim bình chọn trong danh sách "Hottest Daughters of Rock Stars" năm 2009.[18] Cũng trong năm 2009, Collins đóng vai chính trong bộ phim The Blind Side với vai "Collins Tuohy", con gái của nhân vật "Leigh Anne Tuohy" (do Sandra Bullock thủ vai). Năm 2011, cô đóng vai "Lucy", con gái của một giáo sĩ trong bộ phim Priest, kẻ thù của "Paul Bettany".[19][20] MTV Networks 'NextMovie.com đã gọi cô ấy là moitj trong những "Ngôi sao đáng theo dõi nhất" năm 2011.[21] Cô đã tham gia vào bộ phim hành động Abduction với Taylor Lautner năm 2011.[22]

Năm sau, Collins đóng vai "công chúa Mary Margaret Blanchard" (Bạch Tuyết) trong bộ phim Gương kia ngự ở trên tường, một bộ phim điện ảnh chuyển thể từ truyện cổ tích Nàng Bạch Tuyết và bảy chú lùn, cùng với Julia Roberts. Robbie Collin từ báo The Daily Telegraph viết về Collins: "Cô ấy có một khuôn mặt đáng yêu, đáng nể, gần như hoàn hảo cho điện ảnh, như Audrey Hepburn với lông mày của Liam Gallagher. Nụ cười của cô ấy thể hiện sự thuần khiết và táo bạo."[23] Cô đã thực hiện ca khúc đầu tay của mình trong bộ phim, với một bản tiếng Anh viết lại của ca khúc "I Believe (trong tình yêu)". Cũng trong năm 2012, Collins diễn vai "Samantha" trong Stuck in Love, diễn xuất cùng với Jennifer Connelly, Logan Lerman và Greg Kinnear.[24] Collins ban đầu được tuyển vào đóng vai nữ chính trong bộ phim Ma cây (2013), nhưng cô lại không thể đảm nhận vai diễn này do các vấn đề liên quan tới lịch làm việc.[25][26] Collins sau đó đã đóng vai "Clary Fray" trong bộ phim The Mortal Instruments: City of Bones, bộ phim chuyển thể từ cuốn tiểu thuyết bán chạy nhất của The New York Times - Mortal Instruments do Cassandra Clare viết.[27] Vào tháng 10 năm 2013, Collins xuất hiện trong video âm nhạc "City of Angels" của Thirty Seconds to Mars.[28] Ngay sau đó cô thông báo rằng sẽ trở thành đại sứ thương hiệu mới của Lancôme cùng với Julia Roberts, Daria Werbowy và Emma Watson.

Năm 2014, Collins đóng vai "Rosie Dunne" trong bộ phim chuyển thể Love, Rosie cùng với Sam Claflin, do Cecelia Ahern viết.[29] Collins sau đó đóng vai "Marla Mabrey", cùng với Alden Ehrenreich, trong bộ phim hài Do not Apply (2016), từ nhà sản xuất Warren Beatty.[30] Năm 2016, Collins là nhận một vai trong bộ phim Thủ lĩnh cuối cùng dựa trên cuốn sách cuối của F. Scott Fitzgerald - The Last Tycoon. Collins đóng vai "Cecelia Brady", con gái của "Pat Brady" (do Kelsey Grammer thủ vai). Tháng 3 năm 2016, Collins tham gia bộ phim To the Bone, với vai trò vai chính và biên kịch, do Marti Noxon đạo diễn.[31] Cùng tháng đó, cô được mời tham gia bộ phim Okja của Netflix bên cạnh Jake Gyllenhaal và Tilda Swinton, đạo diễn bởi Bong Joon-ho.[32]